Dynamique et interférence de paquets d'ondes dans les atomes et dimères d'alcalins

Abstract - Wave packet dynamics and interference experiments in alkaline atoms and dimers.
This work deals with time resolved experimental study of the dynamics of atomic and molecular processes occurring on a femtosecond time scale.

The first part concerns with wave packet dynamics in alkaline atoms and dimers (K, K₂) studied by pump-probe methods. In the case of potassium atoms, the wave packet is a superposition of fine structure states of 4p level and represents an electronic spin wave packet. We study the temporal dynamics of this wave packet and we show that it corresponds to a spin flip. We show that the bright state-dark state formalism is appropriate to describe the dynamics in this case and we present an original method that utilises this spin flip to produce spin-polarized electrons on the femtosecond scale. In the case of molecules, the wave packet created is a superposition of vibrational states. We present the results of the study of the vibrational wave packet dynamics in states et . The pump-probe signal depends on the competition between the various wave packets dynamics in the two electronic states. The second part deals with wave packets interference experiments in similar systems (K, Cs, Cs₂). This technique, complementary with the first one, is based on the interaction of two identical pulses with an atomic or molecular system. This gives rise to the interference of two wave packets created by the two laser pulses. This interference allows us to control coherently the excitation probability. In the case of atoms, we present the results of experiments obtained when exciting one photon transition 4s-4p in potassium and two-photon transition 6s-7d in cesium. Two kinds of interference are identified: the optical interference regime that occurs when the two pulses overlap in time and the regime of quantum interference that occurs when the two pulses are well separated. We investigate the behaviour of these interference in many new situations (saturation regime, chirped pulse, ...) that allow us to determine the advantages and limits of this technique. In the case of molecules, the interaction of the two-pulse sequence leads to the interference of vibrational wave packets. We analyse and discuss in this case the effects of a thermal distribution of initial states on the temporal coherent control signal.

Résumé
Ce travail porte sur l'étude expérimentale résolue en temps de la dynamique atomique et moléculaire prenant place sur une échelle de temps femtoseconde. Il présente deux orientations distinctes et complémentaires.

La première concerne l'étude de la dynamique de paquets d'ondes dans des atomes et dimères d'alcalins (K, K₂) par des méthodes pompe-sonde. Dans le cas du potassium atomique le paquet d'ondes est une superposition des états de structure fine de l'état 4p et représente un paquet de spin électronique. Nous observons la dynamique de ce paquet d'ondes au cours du temps et montrons que celle-ci correspond à une inversion du sens d'orientation du spin. Le formalisme théorique des états brillants et noirs est particulièrement adapté à la description de ce type de dynamique. Nous présentons alors une méthode originale qui, tirant avantage du mouvement d'inversion du spin, permet de produire des électrons polarisés en spin à l'échelle femtoseconde. Dans le cas des molécules, le paquet d'ondes créé est une superposition d'états vibrationnels. Nous présentons les résultats d'une étude systématique de la dynamique de paquet d'ondes vibrationnel dans les états électroniques et . Le signal pompe-sonde dépend alors de la compétition entre les dynamiques associées aux paquets d'ondes créés dans les deux états électroniques. La deuxième partie traite d'expériences d'interférences de paquets d'ondes dans des systèmes similaires (K, Cs, Cs₂). Cette technique, complémentaire de la première, consiste à faire interagir une séquence de deux impulsions identiques avec un système atomique ou moléculaire. Cette interaction résulte de l'interférence des deux paquets d'ondes créés par les deux impulsions laser. Ces interférences permettent de réaliser le contrôle cohérent de la probabilité d'excitation. Dans le cas des atomes, nous présentons les résultats des expériences réalisés sur la transition à un photon 4s-4p du potassium et à deux photons 6s-7d du césium. Deux régimes d'interférences sont mis en évidence : le régime d'interférences optiques qui se produit quand les deux impulsions se chevauchent dans le temps et le régime d'interférences quantiques qui se produit quand les deux impulsons sont séparés dans le temps. Nous explorons le comportement de ces deux types d'interférences dans un grand nombre de situations originales (régime saturé, cas d'impulsions à dérive de fréquence, etc.) qui nous permettent de mieux comprendre les avantages et les limites de cette technique. Dans le cas des molécules, l'interaction de la séquence des deux impulsions conduit à l'interférence des paquets d'ondes vibrationnels. Nous analysons et discutons dans ce cas-là des effets d'une distribution thermique dans l'état initial sur le signal de contrôle cohérent.