Magnetic structures

Structures magnétiques

¹ C. N. R. S. Laboratoire des Rayons X, B. P. n° 166. Centre de Tri — F. 38042 - Grenoble Cédex, France.
² C. E. N. G. Laboratoire de Diffraction Neutronique, Cédex 85 — F. 38 - Grenoble-Gare, France.

Abstract

This paper is divided into four parts. I. Experimental aspects. — II. Spin hamiltonian and magnetic interactions. — III. Analysis and classification of magnetic structures. — IV. Experimental results.

In part I, the author insists on the need for orientable magnets and of cryostats with good temperature control (better than 2 millikelvin in the 4 K range) and also for dilution cryostats in the 0.05 to 1 K range for studies of criticality in one-dimensional and two-dimensional (layer) systems. The importance of domain effects, anisotropy and demagnetizing effects is stressed. The mechanisms of spin flip and spin flop are illustrated by the examples of TbAlO₃ and Dy₂OOS respectively. An experiment is suggested for measuring the temperature variation of the anisotropy constants K₁ and K₂ by neutron diffraction in hexagonal cobalt.

Part II starts with recalling that the isotropic Heisenberg spin hamiltonian was the first operator equivalent in quantum mechanics and shows that the consequent transposition of electrostatic energy levels into spin space gives rise to anisotropic terms in the spin hamiltonian when exchange between s and p, s and f electrons, etc., is considered in the presence of strong spin-orbit coupling. After direct exchange, the indirect interactions like Rudermann-Kittel-Kasuya-Yosida (RKKY) coupling in metals and super-exchange in insulators are reviewed. The Kanamori and Goodenough rules are illustrated by examples. The « infinite spin » approximation, which considers S as an axial vector is introduced.

Part III briefly reviews the crystallographic symmetry elements, the notions of point—translation—and space groups, the transformation properties of polar and axial vectors, the introduction of antisymmetry elements which has led to the 1,421 magnetic or Shubnikov groups. Certain short-comings of the Shubnikov groups (for instance in helical structures) are avoided by « representation analysis ». After having shown the analogy of vibrational and magnetic modes, one outlines the formalism which connects multiple magnetic cells with the wave vector [math] in and on the Brillouin zone. The classical example of MnO illustrates the difference between Shubnikov groups and representation analysis. Finally the principles underlying the matrix method for analyzing magnetic structures are explained.

Part IV is mainly dedicated to rare earth compounds. « Universal » curves for the Néel temperature T_N and the turn angle at T_N versus the de Gennes parameter c(g — 1)²J(J + 1) provide experimental evidence for RKKY coupling between rare earth atoms in high symmetry situations. Experimental evidence is present however for predominant pseudo-dipolar exchange interactions for rare earth atoms in low symmetry sites. Correlations between crystal field, moment direction and ground states are illustrated by practical examples.

Résumé

Le mémoire est divisé en quatre parties : I. Aspects expérimentaux. — II. Hamiltonien de spin et interactions magnétiques. — III. Analyse et classification des structures magnétiques. — IV. Résultats expérimentaux.

Dans la partie I, l’auteur insiste sur la nécessité de disposer d’aimants orientables et de cryostats pourvus d’un bon contrôle de température (meilleur que 2 millikelvin dans le domaine de 4 K) et aussi de cryostats à dilution dans le domaine de 0,05 à 1 K pour des études de phénomènes critiques dans les systèmes à 1 dimension et à 2 dimensions. L’importance d’effets de domaine, d’anisotropie et de champs démagnétisants est soulignée. Les mécanismes de spin « flip » et de spin « flop » sont illustrés par les exemples respectifs de TbAlO₃ et de Dy₂OOS. On suggère une expérience pour mesurer la variation thermique des constantes d’anisotropie K₁ et K₂ dans le cobalt hexagonal par diffraction neutronique.

La partie II commence par rappeler que l’hamiltonien isotrope de Heisenberg constitue le premier « opérateur équivalent » en mécanique quantique. On montre que la transposition conséquente de niveaux d’énergie électrostatiques dans l’espace des spins donne lieu à des termes anisotropes chaque fois qu’en présence d’un couplage fort de spin-orbite, on considère l’échange entre électron s et p, s et f, etc. Après l’échange direct, on passe en revue les interactions indirectes tels que le couplage Rudermann-Kittel-Kasuya-Yosida (RKKY) dans les métaux et le super-échange dans les isolants. Les règles de Kanamori et de Goodenough sont illustrées par des exemples. On a introduit l’approximation du « spin infini » dans laquelle [math] est considéré comme un vecteur axial.

La partie III rappelle brièvement les éléments de symétrie cristallographique, les notions de groupes ponctuels, de translation et d’espace, les propriétés de transformation de vecteurs polaires et axiaux et enfin l’introduction d’éléments d’antisymétrie conduisant aux 1.421 groupes magnétiques ou de Shubnikov. Certains inconvénients des groupes de Shubnikov (par exemple dans les structures hélicoïdales) sont évités par l’analyse de représentations. Après avoir montré l’analogie de modes de vibrations et de modes magnétiques, on décrit le formalisme qui connecte les mailles magnétiques multiples avec le vecteur d’onde à l’intérieur et sur la zone de Brillouin. L’exemple classique de MnO illustre la différence entre groupes de Shubnikov et l’analyse de représentations. Finalement, on explique les principes de la méthode matricielle appliquée à l’analyse de structures magnétiques.

La partie IV est dédiée dans une large mesure aux composés de terres rares. Des courbes universelles pour la température de Néel T_N et pour l’angle hélicoïdal observé à Tn en fonction du paramètre de De Gennes c(g — 1)²J(J+1) fournissent une preuve expérimentale du couplage RKKY entre terres rares dans des sites de symétrie élevée. Cependant, il y a des cas où l’échange prédominant est de nature pseudo-dipolaire notamment lorsque la terre rare se trouve dans des sites de basse symétrie. Des corrélations entre le champ cristallin, la direction des moments et l’état fondamental sont illustrées par des exemples pratiques.