Spectroscopie Raman et Rayleigh stimulée des mélasses optiques unidimensionnelles (partie I)

Stimulated Raman and Rayleigh Spectroscopy of One-Dimensional Optical Molasses (part I)

Institut d'Optique Théorique et Appliquée, B.P. 147, 91403 Orsay cedex, France

Résumé

Cet article s'inscrit dans le double contexte de la spectroscopie non linéaire des milieux atomiques et de la physique du refroidissement d'atomes neutres par laser. Il présente une étude détaillée des spectres de transmission d'une onde sonde interagissant avec une mélasse optique unidimensionnelle. Plus précisément, nous montrons que dans chacun des deux cas modèles des mélasses “” et “” (ainsi dénommées par référence à la configuration de polarisation des deux faisceaux lasers à l'origine du mécanisme de refroidissement), les spectres pompes-sonde présentent des structures résonnantes pouvant s'interpréter en termes de diffusion Raman ou Rayleigh stimulée, et apportant un grand nombre d'informations sur les propriétés physiques des mélasses optiques. Cet article s'articule autour de deux grandes parties. Destinée à faire ultérieurement ressortir la spécificité des processus de diffusion stimulée se produisant dans les mélasses optiques, la première est consacrée à une présentation générale des processus Raman et Rayleigh stimulés se produisant dans les milieux atomiques et moléculaires conventionnels. L'effet Raman stimulé, lié à l'existence de centres diffuseurs ayant des états d'énergies et de populations différentes, fait l'objet du paragraphe 2. Dans le cas des vapeurs atomiques, traditionnellement moins connu que celui des molécules, on met ainsi en évidence l'existence de transitions Raman stimulées entre sous-niveaux Zeeman ayant des populations et des déplacements lumineux différents, qui se manifestent sur le spectre de transmission d'une onde sonde sous la forme de résonances lorentziennes en absorption et en amplification ayant une largeur de l'ordre du taux de pompage optique. Le paragraphe 3 présente une étude plus détaillée de l'effet Rayleigh stimulé, associé à l'excitation d'observables non propagatives (c'est-à-dire dont la dynamique ne contient aucune fréquence propre d'évolution) dans le milieu diffuseur sous l'action de l'interférence entre un champ pompe et une onde sonde, et à l'existence d'un mécanisme conduisant à un déphasage de la modulation spatiale et temporelle des observables par rapport à l'excitation pompe-sonde. En considérant le cas le plus couramment répandu où le déphasage est lié à l'existence d'un mécanisme de relaxation dans le milieu diffuseur, et où la diffusion Rayleigh stimulée se manifeste généralement sous la forme de résonances dispersives ayant pour demi-largeur le taux de relaxation associé, nous dégageons trois critères de classification des mécanismes de diffusion Rayleigh stimulée portant sur les caractéristiques du milieu diffuseur, du processus de relaxation intervenant dans ce milieu, et du mécanisme d'excitation du milieu par l'onde sonde. Cette classification est alors utilisée d'une part dans le cas des milieux moléculaires denses, où l'on décrit successivement les effets “Rayleigh-wing” (lié à l'orientation de molécules anisotropes le long du champ électrique local), Rayleigh électrostrictif diffusif et Rayleigh thermodiffusif (dus à une modulation spatiale de la densité) ; et d'autre part dans le cas des vapeurs atomiques, où l'on distingue le cas des atomes à deux niveaux (pour lequel une interprétation de la résonance Rayleigh est donnée en termes d'interférence quantique entre processus de diffusion de photons), puis la situation des atomes possédant plusieurs sous-niveaux Zeeman dégénérés dans le niveau fondamental (où l'effet Rayleigh stimulé est lié au pompage optique et à la création d'observables atomiques). La seconde partie de cet article porte sur l'étude des processus Raman et Rayleigh stimulés dans les mélasses optiques unidimensionnelles, dont la grande originalité réside dans l'imbrication intime entre les degrés de liberté internes et externes des atomes, qui est à l'origine même des mécanismes de refroidissement. Le paragraphe 4 est consacré à l'étude des mélasses . On considère le cas d'une transition , et l'on se restreint aux situations pour lesquelles la partie dissipative du couplage atome-laser est négligeable devant la partie hamiltonienne (régime oscillant du refroidissement Sisyphe). On étudie les processus Raman stimulés entre niveaux vibrationnels quantifiés des atomes au fond des puits du potentiel optique associé aux déplacements lumineux des sous-niveaux Zeeman, et l'on met en évidence un phénomène d'allongement de la durée de vie des cohérences entre niveaux de vibration lié à la forte localisation spatiale des atomes (effet Lamb-Dicke). Des résonances Rayleigh stimulées très sensibles à la polarisation de la sonde sont également prédites au centre des spectres. Une interprétation de ces structures est donnée en termes de diffraction des faisceaux de refroidissement sur des réseaux de densité ou de magnétisation modulés temporellement par la sonde, et l'on montre que ces résonances donnent des informations sur les propriétés dynamiques du milieu, ainsi que sur l'ordre spatial anti-ferromagnétique des atomes. Des indications sur le traitement de transitions atomiques de moment cinétique plus élevé sont données, et l'on discute plus particulièrement le cas de la transition du césium, où l'on prédit un processus de renversement de la résonance Rayleigh lié à une dépendance résonnante des populations des niveaux vibrationnels en fonction de la profondeur des puits de potentiel. Le paragraphe 5 est consacré à l'étude des mélasses . On considère le cas d'une transition , et l'on se restreint aux situations pour lesquelles la distribution stationnaire d'impulsion est contenue dans le domaine de linéarité de la force de refroidissement. Dans ces conditions, il est possible de décrire la dynamique des degrés de liberté externes de l'atome au moyen d'une équation de Fokker-Planck, après élimination adiabatique des variables atomiques internes. On étudie d'une part les processus Raman stimulés entre sous-niveaux Zeeman mettant en évidence l'existence de différences de populations et de déplacements lumineux dans l'état fondamental, et d'autre part les processus Rayleigh stimulés donnant accès aux temps de relaxation des variables externes. On envisage deux cas de polarisation pour l'onde sonde, selon que le faisceau pompe avec lequel elle se copropage a une polarisation circulaire identique ou opposée à celle de la sonde. Dans le premier cas, on montre que les résonances Raman ne subissent pas d'élargissement inhomogène. Il est également montré qu'une résonance Rayleigh apparaît sur les spectres, due à la modulation temporelle de la force de refroidissement par la sonde, qui induit une modulation de la distribution d'impulsion atomique. Cette résonance a une largeur proportionnelle au coefficient de friction de la force de refroidissement. Dans le second cas, on met en évidence un processus d'élargissement inhomogène des résonances Raman, ainsi qu'une résonance centrale de type Raman induite par le recul ayant la forme d'une dérivée de gaussienne de largeur proportionnelle à la largeur Doppler de la mélasse. Finalement, le paragraphe 6 conclut l'article par un résumé des principaux développements enregistrés au cours des dernières années dans le domaine de la spectroscopie non linéaire des mélasses optiques.

Abstract

In this paper, we present a detailed theoretical investigation of the transmission spectra of a weak probe beam through one-dimensional optical molasses in the so-called and laser configurations. We show that the resonant structures displayed by the spectra in both situations can be interpreted in terms of stimulated Raman or Rayleigh scattering and that they provide important information about the physical properties of the molasses. The paper is divided into two main parts. In order to emphasize the specificity of the stimulated scattering processes taking place in optical molasses, we present in a first part the main characteristics of the stimulated Raman and Rayleigh processes occurring in conventional atomic and molecular media. Section 2 is devoted to stimulated Raman scattering, which is associated with the presence of scattering particles having differently populated nondegenerate states. In the case of atomic vapours, which is traditionnally not discussed in textbooks, we demonstrate the occurrence of stimulated Raman transitions between differently populated and light shifted ground state Zeeman sublevels, which manifest themselves on pump-probe transmission spectra in the form of Lorentzian resonances having a width of the order of the optical pumping rate. Section 3 presents a more detailed study of stimulated Rayleigh scattering, which is associated with the modulation of nonpropagating observables (i.e., of observables whose dynamics does not contain any eigen evolution frequency) by the interference pattern between a probe and a pump field, and with the existence of a physical mechanism responsible for a phase shift between the time and spatial modulation of the observables and the pump-probe excitation. By considering the most generally encountered situation where the phase shift arises from a relaxation mechanism taking place in the material medium, and where stimulated Rayleigh scattering manifests itself in the form of a dispersive resonance having a width equal to twice the associated relaxation rate, we identify three classification criteria for the stimulated Rayleigh mechanisms, involving the characteristics of the scattering medium, of the relaxation process occurring in the medium, and of the excitation mechanism of the medium by the probe field, respectively. This classification scheme is then employed on the one hand in the case of dense molecular media, where stimulated Rayleigh-wing scattering (associated with the laser-induced orientation of anisotropic molecules) is discussed, together with the so-called electrostrictive and thermodiffusive Rayleigh scattering mechanisms (related to a spatial modulation of the molecular density); and on the other hand in the case of dilute atomic vapours, where one distinguishes between two-level atoms (for which the Rayleigh resonance is interpreted in terms of quantum interference between photon scattering processes), and multilevel atoms (where stimulated Rayleigh scattering involves optical pumping induced relaxation of internal observable modulations). The second part of the paper is devoted to the investigation of the stimulated Raman and Rayleigh processes taking place in one-dimensional optical molasses. These processes exhibit outstanding characteristics because of the entanglement between internal and external degrees of freedom of the atoms, which is an intrinsic feature of the cooling mechanisms. Section 4 discusses the case of molasses. We restrict ourselves to the situation of a atomic transition, and to the limit where the dissipative part of the atom-laser coupling is negligible compared to the Hamiltonian part (oscillating regime of Sisyphus cooling). We first consider stimulated Raman processes between quantized vibrational states of the atoms at the bottom of the optical potential wells associated with the light shifts of the ground state Zeeman sublevels, and we demonstrate the occurrence of a lengthening of the lifetime of the coherences between the vibrational levels due to the strong spatial atomic localization (Lamb-Dicke effect). Stimulated Rayleigh resonances sensitive to the probe polarization are also predicted in the center of the spectra. These structures are interpreted in terms of diffraction of the cooling beams onto time-modulated density or magnetization gratings induced by the probe beam, and we show that these resonances provide information about the dynamical properties of the medium and the anti-ferromagnetic spatial order of the atoms in the molasses. Indications about the treatment of atomic transition having larger angular momenta are given by considering more particularly the situation of the transition of cesium, for which an inversion of the stimulated Rayleigh resonance is predicted, which is related to the resonant variation of the populations of the vibrational levels with the otpical potential depth. Section 5 is devoted to the case of the molasses. We consider the case of a atomic transition, and we restrict ourselves to the limit where the steady-state momentum distribution lies within the linearity range of the cooling force. Under such conditions, it is possible to account for the external atomic dynamics through a Fokker-Planck equation derived by adiabatically eliminating the atomic internal degrees of freedom. One investigates on the one hand the stimulated Raman processes taking place between the ground state Zeeman sublevels, indicating the occurrence of differences in the populations and light shifts in the ground state, and on the other hand the stimulated Rayleigh processes providing information about the dynamics of the external degrees of freedom. One considers two polarization configurations for the probe beam, depending on the probe polarization's being identical or opposite to the circular polarization of the copropagating pump beam. In the former case, it is shown that the stimulated Raman lines are homogeneously broadened, and that a stimulated Rayleigh structure appears on the spectra because of the probe-induced time modulation of the cooling force, which induces a modulation of the atomic momentum distribution. In the latter situation, the Raman structures are inhomogeneously broadened, and a recoil-induced resonance is predicted in the center of the spectrum. Its shape corresponds to the derivative of a Gaussian curve and its width is directly proportional to the Doppler width of the molasses. Finally, Section 6 presents a short review about the recent developments in the field of nonlinear spectroscopy of optical molasses.