Pompage optique dans l’antimoniure de gallium ; détection optique de la résonance électronique^*

Optical pumping in gallium antimonide; optical detection of electron resonance

Résumé

Depuis la première expérience de pompage optique interbande dans le silicium par Lampel en 1968, cette technique s’est révélée particulièrement féconde pour l'étude des semi-conducteurs: GaSb, GaAs, GaxAh-a-As, InP, InSb, CdS, CdSe, CdTe... Son principe est voisin de celui du pompage optique dans les gaz, les symétries des fonctions d’onde d’électrons délocalisés dans le cristal jouant le même rôle que les symétries des fonctions d’onde atomiques des gaz.

L’excitation du semi-conducteur par de la lumière polarisée circulairement crée des électrons polarisés de spin dans la bande de conduction. Pendant leur vie dans l’état excité les électrons sont soumis à des effets, soit internes au cristal (relaxation de l'énergie ou du spin, interaction avec les noyaux...), soit externes (champ magnétique longitudinal ou transverse par rapport à la direction de propagation de la lumière excitatrice, résonance électronique...) qui modifient leur polarisation. Les électrons se recombinent en partie radiativement et la lumière émise est polarisée proportionnellement à la polarisation des électrons. Cette polarisation de la luminescence constitue une sonde sensible pour l’étude de la polarisation électronique et des facteurs qui l’influencent.

Le présent travail porte sur les résultats d'expériences de pompage optique interbande dans l'antimoniure de gallium de type p.

— A partir des résultats de pompage optique obtenus en l'absence de polarisation nucléaire, nous analysons la relaxation de spin et la thermalisation des électrons photocréés : nous montrons que les électrons effectuent des transitions entre la bande de conduction et les donneurs, ces deux états influençant la relaxation de spin. Nous attribuons la relaxation du spin des électrons de conduction à un processus de type Elliott-Yafet, comme cela a été observé dans InSb : le temps de relaxation de spin est proportionnel au temps de collision de la quantité de mouvement, déterminé par les collisions sur les accepteurs neutres dans nos échantillons. Nous interprétons la relaxation de l'énergie dans la bande de conduction par l'émission de phonons acoustiques. Les spins des électrons localisés sont relaxés par la fluctuation de l'interaction hyperfìne de contact avec les noyaux du cristal. L'accord entre résultats expérimentaux et théorie est quantitatif.

— Nous avons effectué la première mesure du facteur de Landé | g* | = 9,25 des électrons de conduction dans GaSb en détectant leur résonance sur Ja variation de la polarisation de la lumière de luminescence, dans des conditions expérimentales où les noyaux ne sont pas polarisés. Cette méthode de détection de la résonance, particulièrement sensible, a été ensuite généralisée à GaAs.InP, GaxAl1-xAs. Elle permet l'observation de la résonance d'électrons dans des matériaux aussi peu dopés que possible, et en particulier dans des échantillons de type p, où les seuls électrons présents sont ceux qui y ont été photocréés.

La valeur de g* dans GaSb ainsi déterminée est bien plus grande que les prévisions théoriques provenant de la méthode de perturbation k.p. Ceci nous conduit à analyser les approximations faites habituellement. Nous avons montré que P² = (2/m₀) | < S | p_x | X,) |², qui traduit la probabilité de transition entre bande de valence et bande de conduction se déduit de la seule mesure de g*, alors que son expression tirée de la masse effective m* de la bande de conduction doit être corrigée par un terme important provenant du couplage entre la bande de conduction [math] et les bandes de conduction supérieures. Nous avons tiré P² des valeurs expérimentales de g* dans les composés III-V : il est en général différent de la valeur admise 23 eV, et d'autant plus grand que l'ionicité du corps est plus faible.

— Nous avons également étudié le système couplé électrons-noyaux dans GaSb. La polarisation nucléaire, relativement faible, a pu être mise en évidence par ses effets en bas champ sur la polarisation électronique : modification de la variation de la polarisation électronique avec un champ magnétique longitudinal, déplacement de la résonance électronique. Une expérience de double résonance électronique et nucléaire a confirmé le rôle des noyaux dans les effets observés. Comme l'étude réalisée par Paget dans GaAs, ces résultats montrent l'importance du couplage dipolaire entre noyaux, dont l'effet est particulièrement sensible en bas champ. La forte concentration en donneurs (≈ 10¹⁵ cm^-3) et en accepteurs (≈ 10¹⁶ cm^-3) est probablement à l'origine du fort champ exercé par les électrons sur les noyaux (b_e. = — 70 G) et du faible champ exercé par les noyaux sur les électrons (b_n = — 140 G). La variété des résultats obtenus montre la puissance de la méthode optique d'étude de polarisation électronique et nucléaire.

Abstract

Since the first interband optical pumping experiment realized by Lampel in silicon in 1968, this technique revealed particularly fruitful to study semiconductors: GaSb, GaAs, Ga,Ah rAs, InP, InSb, CdS, CdSe, CdTe... It is basically similar to atomic optical pumping, except that the symetries are determined by delocalized electronic wave functions, unlike gases where the states are localized.

The excitation of a semiconductor by circularly polarized light creates spin polarized conduction electrons. During their life in the excited state, the electrons are submitted to causes which exist either inside the crystal (energy or spin relaxation, interaction with the nuclei...) or outside it (magnetic fields longitudinal or transverse with respect to the direction of propagation of the exciting light, electronic resonance), and modify their polarization. The electronic recombination is partly radiative and the luminescence light polarization is proportional to the electronic polarization. This luminescence polarization is a sensitive probe to study the electronic polarization and its determining factors. This work presents the results of interband optical pumping experiments in p-type gallium antimonide.

From optical pumping results, in the absence of nuclear polarization, spin relaxation and photocreated electrons thermalization are analyzed: The electronic spin relaxation is shown to be influenced by the conduction band and the donor levels states, the electrons suffering transitions between both states. The conduction electrons spin relaxation is attributed to a « Elliott-Yafet » process, as was observed in InSb: the spin relaxation time is proportional to the momentum collision time, determined by collisions on neutral acceptors in our samples. The energy relaxation in the conduction band is interpreted by acoustical phonons emission. The spins of the localized electrons are relaxed by the fluctuations of the contact hyperfine interaction with the lattice nuclei. The agreement between experimental results and theory is quantitative.

We have performed the first measurement of the GaSb conduction elections Landé factor, | g * | = 9,25, by detecting their resonance on the variation of the luminescence light polarization, in an experimental situation such that the nuclei are unpolarized. This very sensitive resonance detection method has been then generalized to GaAs, InP, Ga.rAl1-xAs.It allows the observation of electronic resonance in materials where the doping level is as low as possible, and in particular in p-type samples where the only present electrons have been photocreated.

Our determination of g* in GaSb is much larger than theoretical predictions deduced from k.p perturbation theory. Therefore we analyze its usual approximations. We show that P² = (2/m₀) \ < S | p_x \ X)|², which expresses the transition probability between T5 valence bands and T1 conduction band, can be calculated essentially from the measurement of g* alone, whereas its expression deduced from the conduction band effective mass m* must be corrected by an important term due to the coupling of Tc1 with higher-lying conduction bands. We have deduced P2 from the experimental values of g* in III-V compounds: It is generally different from the believed value 23 eV, and the larger as the ionicity is the weaker.

We also study the coupled electrons-nuclei system in GaSb. The relatively weak nuclear polarization is evidenced by its low field effects on the electronic polarization: change in the electronic polarization in a longitudinal magnetic field, shift of the electronic resonance line. An Electron- Nuclear Double Resonance (ENDOR) experiment has confirmed the role of the nuclei in the observed effects. In agreement with the work of Paget in GaAs, these results show the importance of the nuclear dipolar coupling, the effect of which is particularly evident in a low magnetic field. The high donor (= 1015 cm-3) and acceptor (= 1016 cm-3) concentrations are probably responsible for the strong field exerted by the electrons on the nuclei (br = — 70 G) and the weak field exerted by the nuclei on the electrons (bn — 140 G).

The variety of these results shows the power of the optical method to study electronic and nuclear polarizations.