Issue |
Ann. Phys.
Volume 3, 1978
|
|
---|---|---|
Page(s) | 453 - 478 | |
DOI | https://doi.org/10.1051/anphys/197803030453 | |
Published online | 26 April 2017 |
Cluster model in vibronically coupled systems
Modèle d’amas pour des systèmes à couplage vibronique
Soreq Nuclear Research Centre, Yavne, Israël.
When the electronic states of an impurity in a crystal are coupled to the vibrations of the latter a common procedure is to represent this coupling as though arising from a cluster (or a quasi-molecule) of ions next to the impurity. This is the cluster model.
It has been used for the interpretation of optical transitions between electronic states (frequently under the name of configuration coordinate diagram) and of electron-spin and acoustic paramagnetic resonances involving degenerate electronic states (the Jahn-Teller effect). It is a rough but highly effective tool to handle complicated situations (phonon and light scattering, vibrational and electronic relaxations, etc.).
There have been several different approaches and derivations of the cluster model. We describe these and discuss justifications and limitations. Variationally derived cluster- type modes of vibrations are described in detail, including spatial variation and temperature dependence. Comparison is made with precise wave function, in ranges where these are available.
Experimental information bearing on the cluster model is presented.
Résumé
Lorsque les états électroniques d’une impureté dans un cristal sont couplés aux vibrations cristallines, la procédure habituelle est de représenter ce couplage comme provenant d’un agrégat d’ions à proximité de l’impureté (formant une quasi-molécule). C’est ce qu’on appelle le modèle d’amas. Il a été utilisé pour interpréter les transitions optiques entre états électroniques (fréquemment désigné sous le nom de diagramme des coordonnées de configuration) et pour interpréter les résonances électron-spin et « paramagnétiques acoustiques » impliquant des états électroniques dégénérés (effet Jahn-Teller). C’est une technique peu raffinée mais très efficace pour traiter des situations complexes (diffusion de la lumière et des phonons, relaxation des vibrations et des électrons, etc.).
Différentes approches et dérivations du modèle d’amas ont été développées. Nous décrivons ces approches et en discutons les justifications et les limites. Des modes de vibrations d’amas obtenus par calcul variationnel sont décrits en détail, y compris leur dépendance spatiale et en fonction de la température. La comparaison est faite avec des fonctions d’onde précises, dans les domaines où celles-ci sont disponibles.
Des résultats expérimentaux portant sur le modèle d’amas sont aussi présentés.
© Masson et Cie, Paris, 1978